Отношения между участниками Buffalo Springfield были довольно напряжёнными, так что в 1968 году Янг решил начать записываться сольно. Сам будучи замечательным гитаристом, он собрал блистательную команду калифорнийских музыкантов, которая вплоть до сегодняшнего дня сопровождает его на концертах под названием Crazy Horse. Его первый сольный альбом, «Neil Young» (1968), не произвёл должного впечатления, однако уже на втором диске «Everybody Knows This Is Nowhere» (1969) появились песни, которые были признаны классикой зарождающегося хард-рока, — «Cinnamon Girl» и «Down by the River».

По окончании записи второго альбома Янг присоединился к супергруппе Crosby, Stills & Nash, составленной из его товарища Стиллса, Дэвида Кросби и Грэма Нэша. Поменяв по этому случаю название на Crosby, Stills, Nash & Young, музыканты пустились в турне по Соединённым Штатам. Поскольку у каждого из них были свои музыкальные интересы, четвёрка впоследствии не раз распадалась и собиралась вновь, продолжая изредка выступать и по сей день.